Um coração crente é a sua mágica! - estas foram as palavras que o ídolo de Atsuko Akko Kagari, a renomada bruxa Shiny Chariot, disse a ela durante uma apresentação mágica anos atrás. Desde então, Akko viveu com essas palavras e aspirou ser uma bruxa como a Shiny Chariot, que pode fazer as pessoas sorrirem. Portanto, mesmo seu histórico não mágico não a impede de se matricular na Academia Mágica Luna Nova. No entanto, quando uma Akko animada finalmente parte para sua nova escola, a viagem é fácil. Depois de sua perigosa jornada, ela faz amizade com a tímida Lotte Yansson e a sarcástica Sucy Manbavaran. Para sua maior satisfação, ela também descobre a varinha de Chariot, a Haste Brilhante, que ela usa como sua. Infelizmente, seu tempo na Luna Nova será mais desafiador do que Akko jamais poderia acreditar. Ela absolutamente se recusa a permanecer inferior ao resto de seus colegas, especialmente à sua autoproclamada rival, a bela e talentosa Diana Cavendish, por isso depende de sua determinação em compensar seu comportamento imprudente e inepto em magia. Numa época em que a magia está em declínio, a Little Witch Academia segue as aventuras mágicas de Akko e seus amigos enquanto aprendem o verdadeiro significado de ser uma bruxa.