Tendo cumprido seu destino durante os eventos de Yuuki Yuuna wa Yuusha de Aru, o Hero Club da Escola Secundária Sanshu - composto por Yuuna Yuuki, Karin Miyoshi e os irmãos Fuu e Itsuki Inubouzaki - está de volta a todo vapor, ajudando aqueles que precisam, sempre que podem. Eles também ganharam um novo membro, um herói do passado chamado Sonoko Nogi. Mas, eventualmente, eles percebem que alguém que deveria estar entre eles, Mimori Tougou, está desaparecido; qualquer vestígio de sua existência desapareceu completamente, exceto as lembranças das meninas. Sem pistas sobre o paradeiro de Tougou, as meninas recuperam a capacidade de transformar e começar a busca desesperada pelo amigo perdido. Mas o que eles acham é mais chocante do que qualquer um deles poderia imaginar, e as consequências de suas ações começam a mudar a vida como a conhecem.
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